微空间液滴阵列的物质传递特性研究

微空间液滴阵列的物质传递特性研究

【摘要】： 本论文以开发用于废水催化功能材料的高通量实验方法为出发点,针对目前日益严峻的环境水污染问题,研制对有机污染物和重金属离子具有高效快速削减的催化功能材料的快速筛选技术。在对催化反应机理和催化剂设计有了深刻理解的基础上,运用组合化学方法和快速筛选技术来确定特定催化反应中催化剂的最优化结构,将组合催化和高通量技术应用于催化功能材料的筛选。利用活性金属制备的催化功能材料在废水的水相反应中对污染物的去除具有很强的降解性能。应用于该技术中的单一活性金属材料与多组分的活性金属材料因理化性质的改变,对废水的处理性能是不一样的。查阅国内外有关复合金属催化剂制备的文献,大多只是选取几种具有代表性的金属来探究其对废水处理的最佳效果。元素周期表中金属种类如此之多,且不同金属材料的性能不仅取决于组成,还取决于形态、微观结构和其它与材料制备状态有关的参数。因此设计出用于废水催化功能材料开发的高通量实验方法,将会在废水处理领域带来革命性改变。本文的主要目的是利用分子动力学模拟、理论分析和实验研究相结合的方法,对蒸发与凝结过程进行了从微观机理到宏观规律的系统研究,构建微空间中含离子液体微滴在疏水表面的物质传递特性模型,以求为高通量筛选反应器的设计提供改进的方法和建议,进而完善用于废水催化功能材料开发的高通量实验方法。本论文主要研究成果归纳如下：(1)详细阐述了溶液表面浓度与相内浓度的不同是由于组元质点在溶液表层中或在溶液相内部分会引起溶液质点间相互作用情况的变化而导致的。在此基础上通过理论推导证明了相内浓度和表面浓度系数的关系取决于讨论组元的表面位势的高低。另外,根据物理界面界面层模型的相平衡理论,讨论了二元组分体系中,组元平衡蒸汽压与表面浓度的关系,以及组元平衡蒸汽压和相内浓度的关系,发现在实际溶液中,界面层中以摩尔分数为单位来讨论组元界面浓度与平衡蒸汽压的关系不服从拉乌尔定律。这些探讨为建立微空间中液滴群间物质传递规律的数学模型提供理论和技术支持。(第二章)(2)采用分子动力学方法从分子水平上研究汽液界面和汽液相间输运过程,并对蒸发与凝结过程进行微观机理分析。考虑到单个液滴的改变效果不明显,将整个液滴的尺寸区域按照一个固定尺寸分隔成若干个区间,把每个区间看成一个整体分析,将数量众多的液滴简化为若干个液滴群,在经典蒸发／凝结理论基础上建立有效的液滴间的气液相平衡模型。在以往的模型研究中,流体力学对传质的贡献被单一的模型参数所代表(例如,暴露时间和表面更新率),而且没有考虑表面张力对传质过程的影响。本文在构建模型中引入了接触角和表面张力对传质的影响。(第三章)(3)为了验证微空间中不同尺寸区间内液滴群之间传质规律模型的准确性,设计了相应的实验方案,自主搭建了相应的实验装置。具体描述了喷雾系统、反应装置、恒温调节系统和图像采集系统的设计过程。(第四章)(4)实验通过控制时间和温度两个参数,用Image-Pro Plus6.0分析软件对采集到的液滴图像进行统计分析。研究了不同温度下微空间中NaCl溶液液滴在疏水平面上的物质传递规律,结果表明：①分布在载体平面的表面的液体微滴由于表面蒸汽压的不同,彼此间会发生物质传递现象。液滴群之间的物质传递主要发生在小尺寸区间与大尺寸区间。中间尺寸区间的液滴的面积分率变化不是很明显,小尺寸区间的液滴的面积分率随着反应时间的增加而逐渐减小,大尺寸区间是逐步增大的,直到气液相达到动态平衡为止。②随着时间的推移,小尺寸区间液滴数目基本不变,大尺寸液滴数目会是略微增多,微空间内载体表面的液滴总数会趋于不变。③模型计算值和实验值之间的相对误差普遍小于5%,说明模型计算值与实验结果比较吻合,能够比较准确的反映出微空间相互独立液滴群间传质的真实情况。(第五章)

【学位授予单位】：陕西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014

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